| 发布日期：2024-07-19 09:26 点击次数：177 |
工程微生物电催化剂终了浑水可执续发电
农业、城市和工业排放的无数浑水对水体和公众健康组成严重挟制。尽管使用浑水污泥行为肥料或垃圾填埋场已成为老例作念法，但更具立异性和可执续性的重要是空闲混浊物并分娩有价值的居品。浑水富含碳水化合物，因此包括微生物电解池和微生物电合成在内的生物电化学经由已被用于通过电流产生可再生燃料。可是，这些重要在降解浑水混浊物方面仍然有限。比拟之下，微生物燃料电板（MFC）因其约略在无外部能量输入的情况下，将有机物滚动为生物资燃料发电而更具出路。可是，其本色履行仍濒临关键挑战，包括阴极清寒高效且具有资本效益的催化剂。
在此，河南师范大学白正宇训导和杨林训导诈欺可执续的阴极生物催化剂来构建高性能的MFC，不错快速处理浑水和具有竞争力的电力输出。此催化剂设想基于大肠杆菌细胞，通过耦合基因和纳米工程，显露出优异的氧还原响应活性，并加快浑水污泥中有机物的净化。值得珍贵的是，100小时内葡萄糖破钞高达19.4mM，最大功率密度为334μWcm −2。抽象表征和表面盘算标明，促成化学作用的是细胞中膜间细胞色素 c 铁中心的私有构型。此询查不仅为电催化剂的合理设想开荒了一条新阶梯，何况还标明了诈欺MFC措置环境问题的可行性。关系后果以“Sustainable power generation from sewage with engineered microorganisms as electrocatalysts”为题发表在《Nature Sustainability》。第一作家为Yangdi Niu, Deming Xue和Xianqi Dai为共归并作。
白正宇训导和杨林训导
工程大肠杆菌细胞的合成和检测
作家使用大肠杆菌细胞来进行询查，因为它们含有具有电催化ORR活性的膜间细胞色素c卵白。为了擢升细胞色素c的浓度和细胞外界面电子转机效力，作家选择了基因和纳米工程技能。将含有编码cyt c卵白的torY基因的质粒转入野生型(WT)细胞，以赢得工程型(ET)细胞（图1）。在质粒中，强T7启动子导致ET细胞中的cyt c转录和翻译率高于WT细胞，最终终了cyt c卵白的过抒发和拼装。然后，在ET细胞膜上原位合成导电且生物相容的聚吡咯(PPy)纳米粒子。
号码四区分析：上期奖号四区比为5：6：7：2，其中第一区走温，开出奖号：03、04、12、16、17，第二区走热，开出号码：23、28、30、31、34、37，第三区走热，开出号码：46、48、50、51、56、58、59，第四区较冷，开出号码：65、66；最近10期奖号四区比为53：43：59：45，总体上第二区表现较冷，第三区表现活跃，本期号码四区比参考6：5：5：4。
龙头分析：上期龙头上升2个点位，开出0路号码03，最近10期龙头分布在01-07之间，012路比为2：5：3，0路龙头走势较冷，1路龙头表现活跃，最近3期龙头升降走势为下降→下降→上升，本期预计龙头逐渐下降，关注1路龙头号码01。
图1：基因和纳米工程大肠杆菌细胞的合成经由暗示图
PPy 纳米工程 ET 细胞的表征
SEM和TEM成像和光谱分析显露PPy 纳米粒子告捷涂覆在 ET 细胞上。与光滑的ET细胞名义（图2a）比拟，ET@PPy细胞名义极其爽朗，由无数纳米粒子组成（图2e）。在切片 TEM 图像中，ET@PPy 细胞进展出爽朗且颗粒状的名义，PPy 纳米颗粒与细胞外膜良好结合（图2f, g）。这种爽朗名义使纳米工程细胞更牢固地附着在碳布电极上，增强了细胞和电极之间的通讯。UV-vis给与光谱显露，纯PPy纳米粒子在约462nm处进展出特征峰，ET@PPy细胞也存在该特征峰（图2i）。在拉曼光谱中（图2j），PPy的两个特征峰与ET@PPy细胞一致。笔据共聚焦激光扫描显微镜（CLSM）图像（图2d, h），强绿色荧光（活细胞）和弱红色荧光（死细胞）标明PPy对ET细胞活力莫得影响。吸氧测试标明，ET@PPy细胞对氧进展出更强的亲和力，耗氧浓度为4.76mg l −1（图2k）。
图 2：ET 细胞上 PPy 的格局和特质
半电板的电化学特质
在N 2足够的M9电解质等分析了不同电板的电催化ORR性能（图3a）。CV显露大肠杆菌细胞在0.19 V和0.31 V有氧化还原峰，软件开发团队介绍标明其具有氧化还原活性。足够O 2中的进一步CV测试标明，ET细菌比WT细菌赢得更大的峰值电流密度，分散为2.75mAcm −2和2.12mAcm −2，而ET@PPy电板达到3.32mAcm−2，显露出最优的ORR性能（图3b）。在不同扫描速度下的CV弧线揭示了名义可控的电化学特质，成心于催化响应并加多电极界面电导率。LSV测量显露，ET@PPy电板具有最高的ORR催化活性和肇端电位（0.63 V），扩散结果电流密度为1.20 mA cm −2（图3c）。EIS分析显露ET@PPy细胞的电荷转机电阻最低（图3d）。永久测试标明微生物催化剂寿命跳动80小时且电流衰减小。RRDE测量细目ET@PPy细胞和纯cyt c的电子转机数分散约为3.84和3.78，标明四电子转机经由（图3e, f）。
图3：不同电板的半电板性能比较
发电及浑水处理
使用不同的大肠杆菌细胞行为阴极和生意铂碳行为阳极拼装MFC（图4a）。ET@PPy电板的极化弧线斜率减小，标明里面电荷转机电阻最小（图4b）。功率密度输出弧线显露，ET@PPy电板终明晰334 μW cm−2的最大功率密度，权贵跳动WT电板和ET电板。在永久初始中，ET@PPy电板的最大输出电压为0.63V，高于WT电板（0.31V）和ET电板（0.45V）（图4c）。在空闲初始约100小时后，由于阴极介质中的养分物资耗尽，输出电压下跌。补充葡萄糖后，发电性能规复。测量电板和无电细胞培养要求下的葡萄糖破钞（图4d）和细菌滋长标明，总计三种细菌齐权贵擢升了葡萄糖破钞率和细胞滋长，尤其是ET@PPy细胞在100小时内终明晰19.4mM的葡萄糖降解，高于ET细胞和WT细胞。ET@PPy大肠杆菌细胞的葡萄糖破钞才调远高于之前报谈的其他细菌（图4e），标明工程化的大肠杆菌细胞不错在发电的同期灵验降解废水。
软件开发
图4：完好MFC装配暗示图，评估发电才调解处理含葡萄糖浑水的才调
催化机制
NMR测量标明，cyt c的结构不屈定，His18配体在较高温度下容易断裂，酿成催化活性位点。在22-57°C界限内（图5a），His18配体中咪唑环的β-CH2质子在8.8ppm处的共振向高场转机，并在37°C时达到8.5ppm，同期发生峰分裂，显露构象变化。比拟之下，Met80的β-CH2质子仅进展出顺磁位移，无峰分裂，标明Fe-S键空闲。表面盘算标明Fe-N键较弱且易断裂，COHP盘算显露Fe-N键的反键轨谈占据电子少，而Fe-S键空闲（图5c）。AIMD模拟在37°C下的Fe-N距离波动大，而Fe-S距离保执空闲，考据了高温下cyt c的高催化活性。DFT盘算揭示了ET@PPy细胞催化ORR的机理，标明His18断裂后酿成五配位Fe活性位点，O2吸附并经过质子化生成OOH*，最终His18再行配位（图5e,f），显露四电子O2还原阶梯的高催化活性。
图5：空气阴极催化机理询查
小结
微生物细胞电催化响应在混浊降解和发电方面具有可执续效益，但其催化效力较低结果了应用。本文建议了一种出路强劲的微生物催化剂，通过基因和纳米工程校正生物安全大肠杆菌，用于发电和废水处理的MFC。这些细胞通过构象滚动，使细胞色素c成为ORR的催化活性卵白。私有的基因工程和原位合成导电PPy的纳米工程手艺提供了优异的ORR催化性能和334 μW cm−2的功率密度输出，并具有长命命。该催化剂环保可再生，不需有毒化学品和酶，并在100小时内飞速破钞葡萄糖19.4mM，灵验处理废水同期发电。这种设想为低资本、可再生的MFC阴极催化剂提供了新阶梯，加快了向可执续化学的迈进。
--检测就业--
泉源：高分子科学前沿
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